文章摘要：
在固态/柔性电池中，电化学循环和机械变形会导致电解质/电极异质界面发生结构错位，同时会产生部分不可逆的副反应。因此构建兼容的稳定界面并确保电池组件之间的准确接触是固态/柔性电池项目中的重要挑战。为此中国科学院青岛生物能源与过程所崔光磊课题组与我们课题组合作，首次提出了定制高粘弹性的聚酰胺（PA，尼龙）基聚合物固体电解质来实现界面兼容的解决方案。该方案使用高浓度LiTFSI盐溶液对尼龙-6进行处理并成功解开其牢固的分子链间氢键，同时通过阴阳离子与氨基/羰基的缔合作用形成交联的网络结构，赋予了PA基聚合物固态电解质理想的机械性能，即高粘弹性和可逆拉伸性。该项工作通过重构经典聚合物的结构并开发功能性电解质，有望克服下一代固体电池的界面缺陷所带来的瓶颈。
本文亮点：
1. 使用固体核磁共振（ssNMR）技术，并结合小角X射线散射（SAXS）、拉曼光谱和傅立叶变换红外光谱（FTIR），证实了相关离子对（Li +-TFSI-）会插入到PA链间，通过Li+阳离子和酰基之间的配位以及在TFSI-阴离子和氨基之间的弱氢键形成链间关系。这种构象修饰的PA网络具有超高的粘弹性和可逆的可拉伸性。
2. 更重要的是，链间离子缔合可减轻金属与酰基之间的相互作用，从而促进快速的离子传导（2.7×10-4 S cm-1）。也就是说，通过构建具有桥连阳离子和阴离子配位的交联结构来绕开了离子电导率和粘弹性模量之间的矛盾。这些特性使电极和电解质可以同步运动，即使在极端变形时也可以确保稳定的界面电荷转移。
3. PA基电解质还具有宽的电化学稳定性窗口（ > 3 V相对于Zn / Zn2+），且在装有LiFePO4阴极和Zn金属阳极的电池经过400次循环后，仍然保留了82%的初始容量。作者进一步演示了基于PA电解质的柔性电池，其中同步的电解质/电极移动即使在极端变形（180°弯曲和5 MPa的压力）和电化学刺激下也能确保亲密且兼容的界面。这些结果为高级电池的开发提供了新的视角，为基于经典聚合物再生的电解质兼容界面工程铺平了道路。
参考文献：
Ionic‐Association‐Assisted Viscoelastic Nylon Electrolytes Enable Synchronously Coupled Interface for Solid Batteries.
Adv. Funct. Mater. 2020, 2000347.
DOI：10.1002/adfm.202000347
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202000347
